在1910年,克劳利遇到德国Ordo Templi Orientis(O.T.O.)组织的领袖希欧多尔·瑞斯(Theodore Reuss)这个团体隶属于共济会,并声称他们发现实践魔法的最高秘密,但是只有他们的高级干部才能获知这个秘密。所以克劳利就加入了O.T.O.并于1921年成为其领袖之一,同时出版了他的作品《吸毒恶魔的日记》(Diary of a Drug Fiend)。
1915年至1919年,他于住在美国。
1920年,他在自己的西西里岛别墅建立了一间传播他思想的修道院。
1929年,他与他第二任妻子玛莉亚·特丽莎(Maria Teresa de Miramar)在夏威夷结婚,并同时出版了一本重要的魔术巨着《魔法理论与实行》(Magick in Theory and Practic)。
Crowley虽然反抗传统的属灵教训而倾向神秘的世界,但真正启动他朝向阴灵界探索的,却是在1898年的复活节,当他22岁时读了一本书《圣所上之密云》(Carl von Eckartshausen, The Cloud upon the Sanctuary),此书暗示在属灵界是有一群看不见的弟兄在引导着人类的进化,Crowley深受此群弟兄及其能力吸引,发誓要厕身其中,且要做他们的领袖。他对属灵界秘术的渴求愈来愈深,终在同年的11月18日,加入了伦敦的玄秘团体“金色黎明会”(Golden Dawn)。可惜他加入不久,“金色的黎明”就解体了。Crowley归咎于其领袖未能与导引人类进化之主宰接头,他便定意要取其地位而代之,这是他在“金色黎明”发展出“银星团”(Order of the Silver Star, 又称作 Argenteum Astrum)的原因。
此时,Crowley已踏上通往幽冥界的不归路,他举行的巫术,以及吸毒和杂交的次数愈来愈频密。但同一时间,他亦愈发努力写作,除许多本关于灵异界的书(如《The Vision and the Voice》、《The Book of Thoth》等)外,他亦写小说《The Moonchild》,编期刊《The Equinox》,和给世界各地的人写信。